Metanın oksidatif birleşme reaksiyonu için nanotel yapılı lantan oksit ve lantan dioksikarbonat katalizörlerin hazırlanması

---

Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Kocaeli Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, KİMYA MÜHENDİSLİĞİ ANABİLİM DALI, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2025

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: EMEL ENGİNTEPE

Danışman: Ayşe Nilgün Akın

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Günümüzde doğal gazın doğrudan kimyasal ürünlere dönüştürülmesi, enerji verimliliği ve çevresel sürdürülebilirlik açısından ön plana çıkarken; bu çalışmada, metanın oksidatif birleşme reaksiyonu (OCM) yoluyla etilen üretimini hedefleyen, özellikle düşük sıcaklıklarda yüksek katalitik performans ve seçicilik gösterebilen lantanyum temelli nanoyapılı katalizörlerin tasarımına odaklanılmıştır. Bu doğrultuda, nanotel morfolojisinde La₂O₃ ve La₂O₂CO₃ esaslı katalizörler hidrotermal yöntemle başarıyla sentezlenmiş; sentez parametrelerinin (sıcaklık, süre, alkali çöktürme çözeltisi) morfoloji ve faz oluşumuna etkileri sistematik olarak incelenmiştir. Özellikle, 200 °C ve üzeri hidrotermal sıcaklıklarda amonyak çözeltisi (NH₃) kullanılarak yapılan sentezlerde homojen nanotel yapının başarıyla elde edildiği belirlenmiştir. Katalizörlerin yapısal ve yüzey özellikleri X-ışını kırınımı (XRD), termogravimetrik analiz (TGA), özgül yüzey alanı ölçümleri (BET), sıcaklık programlı CO2 desorpsiyonu (TPD-CO2), ve yüksek çözünürlüklü taramalı elektron mikroskobu (FE-SEM) teknikleriyle karakterize edilmiştir. Ayrıca, katalitik performans testleri sabit yataklı akışlı reaktörde 350–700 °C sıcaklık aralığında gerçekleştirilmiş; metan dönüşümü, C₂+ ürün seçiciliği ve uzun süreli yapısal kararlılık parametreleri incelenmiştir. Katalitik testler sonucunda, nanotel yapıdaki saf La₂O₂CO₃ katalizörü ile 350 °C gibi düşük sıcaklıkta bile yaklaşık %30 CH₄ dönüşümü ve %42 C₂+ seçiciliğine ulaşılmıştır. Çeşitli katkı maddelerinin etkisi incelendiğinde, Sr katkısının dönüşüm oranını azaltmasına rağmen C₂+ seçiciliğini belirgin şekilde artırdığı gözlenmiştir. Ce katkısı redoks özellikleri nedeniyle, Mg katkısı ise güçlü yüzey bazikliği nedeniyle C₂+ seçiciliğini olumsuz etkilemiştir. Sr katkılı katalizörlerle daha yüksek sıcaklıklarda en yüksek C₂+ verimine ulaşılmıştır. Ayrıca, en iyi performansı gösteren La₂O₂CO₃ katalizörü 500 °C'de 50 saat boyunca yapılan uzun süreli kararlılık testinde yüksek yapısal ve kimyasal stabilitesini korumuş; katalitik özelliklerinde belirgin bir bozulma gözlenmemiştir.